近日，功能晶态材料化学江西省重点实验室刘遂军教授和温和瑞教授课题组的研究论文“In Situ Synthesis of Copper-Based Metal−Organic Frameworks with Ligand Defects for Electrochemical Reduction of CO₂into C₂Products”在无机化学领域权威期刊《Inorganic Chemistry》（SCI二区Top期刊，影响因子4.3）公开发表，论文第一作者为2022级硕士研究生邬鑫宇，通讯作者为江西理工大学朱子豪博士、刘遂军教授以及南开大学赵健博士。

大气中过量的二氧化碳（CO₂）排放导致了全球变暖、海洋酸化和极端天气等一系列环境问题，这些问题一直严重阻碍人类社会的可持续发展。近几十年来，由于可再生能源发电量的持续增长，电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）已成为将CO₂转化为关键的化学品以实现碳中和的重要技术。金属有机框架（MOF）因其高比表面积、多样化的催化活性位点和可调节的多孔结构在CO₂RR中显示出巨大的潜力。其中使用Cu-MOF催化CO₂RR以获得多碳产品更是取得了巨大进展。然而，由于复杂的有机配体被广泛用于构建MOFs，其制备成本不断上升，开发便捷的MOF制备方法对于克服其应用瓶颈至关重要。近年来，原位反应为低成本和简便构建MOF催化剂提供了契机。通过合理设计反应条件，可以在“一锅法”方法中实现有机配体和MOF的同步合成。更重要的是，原位方法增强了框架的可调性和可设计性，有助于通过缺陷工程、孔隙设计和官能团修饰来改善催化性能。

江西理工大学刘遂军教授和温和瑞教授课题组设计合成了一例新型三维Cu-MOF（JXUST-301），并利用原位合成方法制备了具有缺陷的Cu-MOF（JXUST-301D1和JXUST-301D2）以电催化CO₂还原为C₂产物，并探究了缺陷的存在对MOF催化性能的调控方式。首先通过简单的溶剂热方法合成一例具有二重穿插结构的大孔隙率Cu-MOF（JXUST-301），如图1所示。

图1.JXUST-301的（a）不对称单元，（b）二重穿插3D框架，（c）两种类型的孔道大小和（d）拓扑结构。

论文信息：Xin-Yu Wu, Zhi-Yuan Li, Man-Lian Zhang, Jian-Feng Lu, Zi-Hao Zhu,* Jian Zhao,* Sui-Jun Liu* and He-Rui Wen, In Situ Synthesis of Copper-Based Metal−Organic Frameworks with Ligand Defects for Electrochemical Reduction of CO₂into C₂Products,Inorganic Chemistry, DOI: 10.1021/acs.inorgchem.4c03338.

图/文 邬鑫宇、朱子豪